O desbravamento histórico da região remonta a época da fundação de São Sebastião do Rio de Janeiro, quando foram doadas nas circunvizinhanças, sesmarias, onde se instalaram lavouras de cana-de-açúcar e aguardente. João Vaz Pereira edificou uma capela e, em 1742, ela foi substituída por uma igreja, a qual assistiu o desenvolvimento do futuro município nas suas adjacências. Tendo o seu povoamento iniciado por fidalgos portugueses, quando D. João VI chegou ao Brasil já se encontrava uma elite formada e a freguesia crescia pelos progressos materiais e culturais de seu povo, chegando a competir com Niterói o direito de ser a capital da província do Rio de Janeiro, perdendo honrosamente por um voto.

O futuro município teve o seu auge de prosperidade econômica no segundo reinado, pois até 1860, Itaboraí era uma das mais prósperas regiões fluminenses, donde escoava pelo seu porto fluvial toda a produção local e de regiões vizinhas. Ele era o empório comercial da província. A inauguração da estrada de ferro de Cantagalo, seguida da promulgação da Lei Áurea e febres palustres, foram fatores determinantes da decadência da região. Com obras de saneamento e surgimento de várias iniciativas industriais, começou o processo do município, que abriga a Estação da Embratel. O nome Itaboraí tem origem tupi: ita = pedra e boraí = bonita.